CPL - Chalmers Publication Library
| Utbildning | Forskning | Styrkeområden | Om Chalmers | In English In English Ej inloggad.

A transient in situ FTIR and XANES study of CO oxidation over Pt/Al2O3 catalysts

Per-Anders Carlsson (Institutionen för kemiteknik och miljövetenskap ; Kompetenscentrum katalys (KCK)) ; Lars Österlund (Institutionen för teknisk fysik ; Kompetenscentrum katalys (KCK)) ; Peter Thormählen (Institutionen för teknisk fysik, Kemisk fysik ; Kompetenscentrum katalys (KCK)) ; Anders Palmqvist (Institutionen för material- och ytkemi, Teknisk ytkemi ; Kompetenscentrum katalys (KCK)) ; Erik Fridell (Institutionen för teknisk fysik, Kemisk fysik ; Kompetenscentrum katalys (KCK)) ; Jonas Jansson (Institutionen för kemiteknik och miljövetenskap ; Kompetenscentrum katalys (KCK)) ; Magnus Skoglundh (Institutionen för material- och ytkemi, Teknisk ytkemi ; Kompetenscentrum katalys (KCK))
Journal of Catalysis (0021-9517). Vol. 226 (2004), 2, p. 422-434.
[Artikel, refereegranskad vetenskaplig]

We report experimental results for the oxidation of CO over supported Pt/Al2O3 catalysts operating in oxygen excess at atmospheric pressure. To study the reaction kinetics under transient conditions we have employed step changes of the O2 concentration by intermittently switching off the O2 supply at various temperatures ranging from 523 to 623 K. Detailed in situ FTIR and XANES data for CO coverage and the chemical state of Pt, respectively, are presented together with the CO conversion, which in both cases was monitored by mass spectrometry. A red-shift of the vibrational frequency of linearly bonded CO which correlates with a blue-shift of the Pt LIII binding energy indicates that the Pt catalyst initially is partially oxidised and gradually reduced when the O2 supply is switched off. Control experiments with a NO2 oxidised Pt/Al2O3 catalyst support these findings. A hysteresis in the catalytic activity due to the different rates whereby Pt is oxidised and reduced as a function of gas-phase composition is observed. The activation energy for the Pt oxide reduction (decomposition) process is estimated to be about 50 kJ/mol. The results further emphasise that the conventional three-step Langmuir-Hinshelwood (LH) scheme used to interpret CO oxidation on Pt surfaces must be complemented by a Pt oxidation and reduction mechanism during transient conditions. Moreover, FTIR data suggest that during the extinction, the partially oxidised platinum surface is reduced by chemisorbed CO which should be explicitly accounted for in the modeling of the reaction mechanism.

Nyckelord: Catalysis, CO oxidation, Extinction, FTIR, Ignition, Platinum, Platinum oxide, Pt/Al2O3, Step-response experiments, XANES



Den här publikationen ingår i följande styrkeområden:

Läs mer om Chalmers styrkeområden  

Denna post skapades 2006-08-29. Senast ändrad 2017-09-14.
CPL Pubid: 8331

 

Läs direkt!


Länk till annan sajt (kan kräva inloggning)


Institutioner (Chalmers)

Institutionen för kemiteknik och miljövetenskap (2002-2004)
Kompetenscentrum katalys (KCK)
Institutionen för teknisk fysik (1900-2015)
Institutionen för teknisk fysik, Kemisk fysik (1900-2015)
Institutionen för material- och ytkemi, Teknisk ytkemi (2002-2004)

Ämnesområden

Energi
Materialvetenskap
Nanovetenskap och nanoteknik
Transport
Hållbar utveckling
Fysik
Miljökemi

Chalmers infrastruktur